CuO/Er-Yb-TiO_2的制备及在模拟可见光下催化CO_2合成甲醇

摘要： 采用溶胶-凝胶法制备了Er~(3+)和Yb~(3+)掺杂的TiO_2纳米颗粒(Er-Yb-TiO_2),并进一步通过浸渍法负载了CuO,得到CuO/Er-Yb-TiO_2用于催化还原CO_2合成甲醇。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)仪、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光谱仪(UV-vis)、荧光分光光度计(PL)等对样品进行了表征。结果表明,在TiO_2中掺入Er~(3+)和Yb~(3+),在980 nm近红外光的激发下,可分别获得525 nm(~2H_(11/2)→~4I_(15/2))、549 nm(~4S_(3/2)→~4I_(15/2))和661 nm(~4F_(9/2)→~4I_(15/2))的上转换可见光,并抑制了光生电子-空穴对的复合。负载CuO后,增强了TiO_2对可见光的吸收,光生电子-空穴对更加稳定。在300 W氙灯模拟可见光下,分别采用纯TiO_2、CuO/TiO_2、Er-Yb-TiO_2和CuO/Er-Yb-TiO_2催化还原CO_2合成甲醇,反应时间为2 h。结果显示,以纯TiO_2为催化剂,甲醇的产率仅为23.9μmol·g~(-1);Yb~(3+)与Er~(3+)的掺杂量分别为2.5%和1%(均为摩尔分数)的ErYb-TiO_2获得的甲醇产率提高到116.7μmol·g~(-1);CuO/TiO_2和CuO/Er-Yb-TiO_2由于CuO的负载提高了纳米颗粒对可见光的吸收,所得的甲醇产率分别提高到69.1μmol·g~(-1)及281.2μmol·g~(-1)。由此可见,CuO/Er-Yb-TiO_2能高效催化还原CO_2合成甲醇。 （共5页）